近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所能源研究技術(shù)平臺穆斯堡爾譜技術(shù)研究組研究員王軍虎團(tuán)隊(duì)與韓國蔚山國家科學(xué)技術(shù)研究院Jong-Beom Baek院士和韓高峰博士團(tuán)隊(duì)合作，利用穆斯堡爾譜技術(shù)的超高能量分辨率實(shí)現(xiàn)了對機(jī)械化學(xué)法制備的單原子鐵催化劑純度的精準(zhǔn)表征。
利用機(jī)械化學(xué)的方法，可將大塊鐵等過渡金屬直接磨損制備成單原子催化劑。相較于傳統(tǒng)的方法，該制備方法具有以下優(yōu)勢：以廉價(jià)大塊金屬為母材，杜絕了金屬鹽的使用；不使用任何溶劑；無任何副產(chǎn)物生成。但是，目前利用機(jī)械化學(xué)法在制備的單原子鐵催化劑中，往往除了單原子外，仍存在少量偶然形成的納米團(tuán)簇。這些納米團(tuán)簇因?yàn)閿?shù)量少、短程有序，不易被發(fā)現(xiàn)，即使是高精度的同步輻射X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜（EXAFS）也很難精準(zhǔn)地定量和定性分析這些原子簇。雖然高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡和同步輻射EXAFS顯示Fe以單原子態(tài)分布，但對其配位環(huán)境和是否所有的Fe均為單原子仍不清楚。
大連化物所利用穆斯堡爾譜技術(shù)實(shí)現(xiàn)對單原子鐵催化劑純度的精準(zhǔn)表征
本研究中，王軍虎團(tuán)隊(duì)利用57Fe穆斯堡爾譜技術(shù)揭示了Fe單原子催化劑的配位環(huán)境（主要為Fe4N結(jié)構(gòu)），明確探測到了少量難以被其它方法確定的Fe原子簇，并確定為碳化三鐵（Fe3C，S1）。研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過熱處理提純后，即使樣品中的Fe3C團(tuán)簇僅有4%，也可以被輕易檢測到。該實(shí)驗(yàn)表明，57Fe穆斯堡爾譜技術(shù)是精確表征Fe單原子催化劑純度可靠并不可或缺的技術(shù)。
相關(guān)研究成果以“Abrading Bulk Metal into Single Atoms”為題，發(fā)表在《自然—納米技術(shù)》（Nature Nanotechnology）上。該研究得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金委、中科院國際伙伴計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。
