近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所太陽能制儲氫材料與催化研究組章福祥研究員團隊與日本東京工業(yè)大學(xué)Kazuhiko Maeda教授團隊合作，設(shè)計合成了一種層狀結(jié)構(gòu)的寬光譜捕光催化新材料 -ZrNBr，其吸光帶邊可至530nm，表現(xiàn)出較優(yōu)異的光催化水分解半反應(yīng)制氫和放氧、光催化半反應(yīng)還原CO2制甲酸等功能。
寬光譜捕光催化材料的設(shè)計合成是實現(xiàn)太陽能高效光—化學(xué)轉(zhuǎn)化的基礎(chǔ)，其吸收帶邊越寬，太陽能轉(zhuǎn)化理論效率越高。
在前期氮氧化物設(shè)計合成基礎(chǔ)上，本工作中，科研人員通過氮元素與鹵素離子共取代氧原子策略，合成了氮鹵化物（ -ZrNBr），解決了以往單純氮取代氧過程中，由于電荷不匹配（N3-，O2-），導(dǎo)致產(chǎn)生不可避免缺陷態(tài)的弊端，實現(xiàn)了兼具寬光譜響應(yīng)和低缺陷密度的新型可見光催化材料的開發(fā)。該新型寬光譜捕光催化材料為層狀結(jié)構(gòu)化合物，其結(jié)構(gòu)單層為雙面Br-離子夾棱形ZrN層板的結(jié)構(gòu)，且通過插層剝離后可得到納米片結(jié)構(gòu)。此外，科研人員通過在 -ZrNBr表面分別修飾Pt、RuOx、RuRu’分子，實現(xiàn)了該材料光催化還原水產(chǎn)氫、光催化水氧化產(chǎn)氧、光催化還原CO2產(chǎn)甲酸等半反應(yīng)功能，展示了較好的光化學(xué)轉(zhuǎn)化應(yīng)用潛力。
大連化物所太陽能研究部長期致力于具有較寬可見光利用的新光催化材料開發(fā)，先后設(shè)計合成了氮氧化物類（J. Mater. Chem. A，2013；J. Mater. Chem. A，2017；Chem. Commun.，2014；Angew. Chem. Int. Ed.，2015；Appl. Catal. B，2019；Adv. Mater.，2021；J. Energy Chem.，2021等）、含氧酸鹽類（Adv. Energy Mater.，2018）、金屬有機框架類（Adv. Mater.，2018；Sci. China Chem.，2020；J. Am. Chem. Soc.，2022）等不同類型、具有我國自主知識產(chǎn)權(quán)的新材料，在光催化分解水制氫方面展現(xiàn)了良好性能。
上述工作以“Layered -ZrNBr Nitro-Halide as Multifunctional Photocatalyst for Water Splitting and CO2 Reduction”為題，于近日發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。該論文的第一作者是大連化物所畢業(yè)生鮑云鋒博士和博士后杜仕文，以上工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家科技部等項目資助。
